К юбилею ОИЯИ

Становление TOF-дифракции нейтронов

Роль физиков из Польши

Польская Народная Республика была одной из 11 стран, учредивших в 1956 году ОИЯИ. В Лаборатории нейтронной физики готовится сборник воспоминаний сотрудников ЛНФ из Польши и России об истории возникновения и развитии нейтронных исследований в области физики конденсированных сред, создания экспериментальных установок на реакторах лаборатории. Своими воспоминаниями сегодня делится главный научный сотрудник ЛНФ Анатолий Михайлович БАЛАГУРОВ.

Роль польских физиков в становлении метода дифракции нейтронов с использованием техники времени пролета хорошо известна, и в мировом нейтронном сообществе никем не оспаривается. В то же время история появления первых TOF-дифрактометров (Time-Of-Flight – время пролета) зачастую до сих пор излагается не совсем корректно. В обзоре F. Mezei, M. Russina, Gy. Kali «Time-of-Flight neutron diffraction for long pulse neutron sources» (Neutron News 23(1), 2012) говорится: «TOF-метод для дифракции нейтронов был предложен 50 лет назад польскими физиками Б. Бурасом и Е. Лециевичем как очень эффективная альтернатива методу, использующему монохроматор». В биографии Ф. Л. Шапиро, размещенной на сайте ЛНФ, написано: «Ф. Л. Шапиро вместе с польским физиком Б. Бурасом обосновал применение метода времени пролета для дифракционных исследований структуры вещества». Как и предыдущая, эта формулировка не является точной.

Как же всё происходило на самом деле? Сам по себе TOF-метод в нейтронной спектроскопии был известен с середины 1930-х годов, когда был сделан первый механический прерыватель нейтронного потока, который впоследствии был использован Э. Ферми для монохроматизации нейтронных пучков. В 1956 году появилось вполне законченное теоретическое обоснование дифракции с использованием метода времени пролета. Были рассмотрены варианты технической реализации метода как на стационарном, так и на импульсном источниках нейтронов. В частности, П. Эгелстаф, работавший в то время в ядерном центре в Харуэлле, в своем докладе на Кристаллографическом конгрессе (Париж, 1954 год) обсуждал использование TOF-метода на импульсном источнике для регистрации дифракции нейтронов. В 1961 году в Сакле (ядерный центр Франции) состоялся симпозиум, посвященный использованию TOF-метода в рассеянии нейтронов. На нем П. Эгелстаф выступил с обзорным докладом, в котором среди прочего он представил конкретную схему TOF-дифрактометра.

Таким образом, TOF-дифракция в начале 1960-х годов уже не была чем-то загадочным. Вот, например, цитата из обзорной статьи И. М. Франка «Развитие и применение в научных исследованиях импульсного реактора ИБР» (ЭЧАЯ 2, 1972): «Уже с самого начала при обсуждении работ, планируемых на импульсном быстром реакторе (ИБР), было очевидно, что в дифракции при заданном угле отражения нет необходимости в монохроматизации нейтронов, так как различные нейтроны, удовлетворяющие условию Брэггов, имеют различную скорость и разделены по времени пролета». Фактически дело было за малым – надо было поставить конкретный эксперимент. Упомянутое Франком обсуждение работ, планируемых на ИБР, происходило осенью 1958 года в Дубне на совещании ученых из стран-участниц ОИЯИ по тематике работ на уже строящемся первом реакторе. В следующем году И. М. Франк побывал с визитом в Польше, где состоялся конкретный разговор о приезде в Дубну польских физиков для начала работ по конденсированным средам.

Бронислав Бурас, работавший в то время в Сверке (ядерный центр Польши), в Институте ядерных исследований, на совещании в Дубне, судя по всему, не присутствовал. Но, как он сам пишет в своих воспоминаниях, был на симпозиуме в Сакле, слушал доклад Эгелстафа и именно этот доклад подвигнул его на попытку практически реализовать высказанные в нем идеи. Первые эксперименты Б. Бурас с коллегами провел на двухмегаваттном реакторе EWA в Сверке. Импульсный пучок нейтронов (с шириной импульса ~80 мкс) создавался прерывателем, полная пролетная база прерыватель – образец – детектор составляла около 5 м. Поток нейтронов был невелик, и измерение самых первых нейтронограмм занимало до 40 часов при массе образца (металлический Al) около 200 граммов. Их главной целью было экспериментальное подтверждение работоспособности метода, и она была достигнута. По результатам этих первых экспериментов была написана статья, опубликованная в журнале Nucleonika, в которой были четко сформулированы основные достоинства TOF-метода, – возможность регистрации дифракционного спектра в широком диапазоне межплоскостных расстояний (d_hkl) при фиксированном угле рассеяния и высокое разрешение по d_hkl.

В своих воспоминаниях Бурас пишет, что для следующего этапа работы – проверке основных соотношений, касающихся связи интенсивностей дифракционных пиков и их структурных факторов, необходимо было резко улучшить качество нейтронограмм, что определялось светосилой и разрешающей способностью дифрактометра. Импульсный источник нейтронов, который мог это обеспечить, уже начал действовать в ЛНФ ОИЯИ, и в 1963 году Б. Бурас и его сотрудники И. и Е. Сосновские приехали в Дубну. Бурасу вскоре пришлось вернуться в Польшу, и конкретная работа велась семейной парой Сосновских. Кроме них в работе участвовал сотрудник ЛНФ В. В. Нитц и аспирант МГУ З. Г. Папулова. Ими на одном из каналов ИБР был сооружен TOF-дифрактометр с полной пролетной базой около 16 метров, с детектором на основе смеси ZnS(Ag) + ¹⁰B₂O₃. Качество измеряемых дифракционных спектров действительно оказалось намного лучше, чем в Сверке, хотя время набора данных было всё еще чрезмерно велико (больше 10 часов на самых простых соединениях). Результаты первых и некоторых последующих экспериментов были опубликованы в препринте ОИЯИ и обзорной статье в журнале Nukleonika.

После модернизации детекторной системы дифрактометра и увеличения его светосилы благодаря геометрической фокусировке И. Сосновска с коллегами выполнила первые эксперименты, направленные на решение конкретной структурной задачи. А именно, было решено попробовать определить ориентацию магнитных моментов железа в соединении BiFeO₃. Задачу удалось решить благодаря одной из особенностей метода времени пролета – хорошей разрешающей способности при больших d_hkl. В своих воспоминаниях И. Сосновска особо подчеркивает, что эксперименты с BiFeO₃ стали первым успешным применением TOF метода для получения новой структурной информации о магнитной структуре кристалла. Эти результаты легли в основу диссертации, которую И. Сосновска защитила в Варшаве в 1967 году. В 1965 году состоялся знаменательный визит одного из пионеров дифракции нейтронов, английского физика Дж. Бэкона в Дубну. На архивном фото он вместе с Сосновскими и одним из основателей нейтронографии в СССР Р. П. Озеровым обсуждают результаты, полученные на ИБР. Впоследствии Бэкон прислал в Дубну сравнительный анализ дифракционных спектров, измеренных на ИБР и на стационарном реакторе в Харуэлле. Оказалось, разрешающая способность дифрактометра на ИБР в пять раз лучше, чем на дифрактометре в Харуэлле.

Дж. Бэкон, Р. П. Озеров, И. Сосновска, Е. Сосновски, 1965 год

А. М. Балагуров и Ф. Л. Шапиро, 1970 год

В это время семейную пару Сосновских в Дубне заменила другая польская семейная пара – Ядвига и Анджей Холас, которые также внесли заметный вклад в становление TOF-дифракции нейтронов в Дубне. Я. Холас участвовала в работах группы Ю. А. Александрова по измерению амплитуды n-e взаимодействия, и вместе с еще одним представителем Польши – Э. Малишевски – стала соавтором нескольких дифракционных работ. А. Холас сыграл основную роль в формулировке и экспериментальной проверке условий геометрической фокусировки TOF-дифрактометров. В экспериментах с поликристаллами этот метод позволяет существенно (почти в пять раз) увеличить светосилу дифрактометра без заметного ухудшения разрешающей способности и до настоящего времени продолжает широко использоваться. Считается, что он был независимо и почти одновременно предложен Дж. Карпентером в США (есть публикация 1967 года) и А. Холасом в Дубне и впервые реализован на реакторе ИБР (есть публикация 1968 года). Реально первая публикация была сделана А. Холасом в 1966 году в виде препринта Института ядерных исследований в Варшаве. Более того, И. Сосновска в воспоминаниях пишет, что эффект фокусировки был случайно обнаружен еще в 1965 году в улучшенной конструкции дифрактометра на ИБР и был понят Ф. Л. Шапиро. Достоверно неизвестно, но, по-видимому, именно Ф. Л. Шапиро рекомендовал А. Холасу написать необходимые формулы, что и было им выполнено.

В последующие годы многие физики из Польши продолжали вносить существенный вклад в нейтронные дифракционные исследования на реакторах ИБР в ЛНФ ОИЯИ. В создании дифрактометра ДН-2 на реакторе ИБР-2 активное участие принимал Я. Домославский из Института ядерной физики в Кракове. В исследованиях фазовых переходов в ферроэластиках участвовал Б. Мроз из Института физики в Познани. Несколько важных работ по структуре высокотемпературных сверхпроводников было выполнено на ИБР-2 совместно с А. Паячковской, Я. Пехотой и Х. Шимчаком из Института физики Польской академии наук (Варшава). Очень интересные результаты по кинетике структурных фазовых переходов были получены на образцах замещенных шпинелей, привезенных в Дубну И. Яцыной-Онышкевич из Института физики в Познани. Эти эксперименты проводились на TOF-дифрактометре ДН-2 при непрерывном сканировании по температуре до 800 К и измерении дифракционных спектров каждые 80 секунд. В те годы (1993 год) столь скоростное измерение нейтронных дифракционных спектров было возможно только на реакторе ИБР-2.

Известно, что еще более активно, чем в работах по дифракции нейтронов, польские физики участвовали в становлении и развитии на реакторах ИБР метода неупругого рассеяния нейтронов. Эти работы проходили под руководством профессора Е. Яника, и для их реализации в ЛНФ была сформирована специальная группа, в которую входили физики из Кракова и Познани. Долгое время этой группой руководил Иренеуш Натканец.

Материал подготовила Ольга ТАРАНТИНА