Спецвыпуск
ИБР-2: 20 лет на службе науки

Практически сразу после создания исследовательских ядерных реакторов было обнаружено, что нейтрон является мощнейшим инструментом изучения вещества в конденсированном состоянии. По сравнению с другими видами излучений, используемых для получения информации о структурной организации и динамике атомов и молекул в конденсированных средах (твердых телах и жидкостях), нейтроны имеют ряд преимуществ, поэтому нейтронография, то есть использование различных видов рассеяния нейтронов в конденсированных средах с целью изучения их строения, стала совершенно необходимым инструментом современного естествознания.

Для проведения экспериментов по рассеянию нейтронов конденсированными средами имеется две возможности. На источнике нейтронов с непрерывным потоком после рассеяния в образце монохроматического пучка нейтронов измеряют изменение энергии нейтронов при неупругом рассеянии или угла рассеяния при упругом рассеянии. На импульсном источнике фиксируют время вылета нейтрона из источника и время его попадания на детектор и затем по измеренному времени пролета нейтронов от источника до детектора определяют их характеристики после рассеяния в образце.

Метод времени пролета был хорошо известен в нейтронной ядерной спектроскопии, поэтому разработки методик экспериментов по неупругому рассеянию нейтронов конденсированными средами начались одновременно с пусковыми работами на реакторе ИБР в 1960 году, и уже через два года были получены первые результаты по динамике воды и динамике водорода в гидриде циркония. В 1965 году по инициативе физиков из Кракова был создан первый вариант спектрометра обратной геометрии. Дальнейшие модификации этого спектрометра привели к созданию уникального Краковско-Дубненского спектрометра обратной геометрии (КДСОГ) на реакторе ИБР-30 и затем спектрометров КДСОГ-М и НЕРА-ПР на реакторе ИБР-2.

На спектрометрах КДСОГ был выполнен целый ряд пионерских исследований динамики молекулярных кристаллов (совместно с Институтом физики твердого тела РАН), эффектов кристаллического электрического поля в редкоземельных интерметаллидах (совместно с Институтом металлургии имени А.А.Байкова РАН), динамических свойств водорода в металлах (совместно с РНЦ "Курчатовский институт" и ФЭИ).

Другой тип спектрометров неупругого рассеяния - спектрометры типа ДИН - были созданы физиками ФЭИ. Наиболее яркие результаты, полученные с помощью этих спектрометров, связаны с изучением спектра элементарных возбуждений и поиском бозе-конденсата в сверхтекучем гелии.

Исследования с помощью неупругого рассеяния нейтронов на реакторах ИБР направлены главным образом на измерения плотности состояний и, следовательно, связаны только с некогерентной динамикой. Для изучения когерентной динамики твердых тел эффективно используются реакторы непрерывного действия, с помощью которых удается получить уникальную информацию. Более универсальными для реакторов ИБР, как и для любых импульсных источников нейтронов, оказались исследования упругого рассеяния нейтронов.

Эксперименты по времяпролетной дифрактометрии на реакторе ИБР были начаты в 1962 году и, по существу, явились первыми реальными экспериментами в этой области, показавшими работоспособность метода. Первые публикации появились в 1964 году. Они зафиксировали год и место рождения времяпролетной нейтронной дифрактометрии. В это же время возможность постановки дифракционного эксперимента по времени пролета на реакторе непрерывного действия была показана группой Б. Бураса в Сверке (Польша), однако мощности реактора явно не хватало для полноценной реализации метода.

Вскоре после экспериментов в Дубне и Сверке времяпролетная дифрактометрия начала быстро распространяться в мире. В 1964 году под руководством Б.Бураса дифрактометр по времени пролета был установлен на реакторе с прерывателем Ферми в Ризо, Дания. Их начали использовать на импульсных источниках нейтронов на базе электронных ускорителей: в 1966 году в США, в 1968-м в Японии, в 1969-м в Великобритании. Дифрактометры на этих импульсных источниках так же, как и первый дифрактометр на пульсирующем реакторе ИБР, были значительным продвижением по сравнению с комбинацией реактор непрерывного действия - прерыватель Ферми.

Уже в первых исследованиях, выполненных в ЛНФ, были подтверждены многие из предсказанных достоинств дифрактометров по времени пролета и, прежде всего, большая скорость набора информации и возможность измерения трехмерных дифракционных спектров. Особенно привлекательным является импульсный характер облучения образца пучком нейтронов. Последнее, позволяет включать и внешние воздействия на образец в импульсном режиме и достигать гораздо больших значений параметров этого воздействия, нежели в стационарном режиме.

История развития метода времени пролета в ЛНФ в 60-х и 70-х годах содержит несколько ярких моментов. В 1966 году одновременно и независимо в Дубне и Аргонне (США) был открыт принцип временной фокусировки нейтронов, позволивший увеличить светосилу и разрешающую способность дифрактометров. В 1967 году на созданном на реакторе ИБР дифрактометре с импульсным магнитным полем удалось впервые получить данные по изменениям магнитной структуры гематита, происходящих в полях до 12 Тл. В начале 70-х годов на ИБР был построен специализированный дифрактометр ДН-2 для изучения монокристаллов, впервые в мировой практике оборудованный позиционно-чувствительным детектором. На нем совместно с сотрудниками Института кристаллографии РАН были выполнены пионерские работы по изучению доменных структур сегнетоэлектриков-сегнетоэластиков, в которых удалось на микроскопическом уровне проследить за процессами поляризации и переполяризации доменов под действием внешнего электрического поля. Первое в мировой практике уточнение структуры монокристалла на дифрактометре по времени пролета также было выполнено на реакторе ИБР, а именно, в молекуле двойного лантан-магниевого нитрата определены позиции всех атомов водорода, входящих в состав гидратационной воды.

Полностью возможности времяпролетной дифрактометрии начали реализовываться в начале 80-х годов, когда появилось новое поколение высокопоточных импульсных источников нейтронов.

Создание мощных источников на базе протонных ускорителей в Японии (Цукуба - 1980), в США (Аргонн - 1981 и Лос-Аламос - 1985), в Великобритании (Дидкот - 1985), а также пульсирующего реактора ИБР-2 в Дубне (1984) означало второе рождение времяпролетной дифрактометрии. К настоящему времени на всех этих источниках построено по несколько дифрактометров по времени пролета, которые превосходят дифрактометры на реакторах непрерывного действия по целому ряду параметров.

К 1982 году большинство нейтронных спектрометров были с ИБР-30 перенесены на ИБР-2, и начаты первые эксперименты на многоцелевом дифрактометре ДН-2. Несколько позже были введены в эксплуатацию дифрактометр с импульсным магнитным полем СНИМ, текстурный дифрактометр НСВР и дифрактометр для исследования идеальных кристаллов ДИФРАН. Существенно больший, чем на ИБР-30, поток нейтронов, улучшенная организация пучков и современные электронные средства управления экспериментом обеспечили качественно новые возможности для структурной нейтронографии, что привело к заметному обновлению тематики исследований.

В частности, на дифрактометре ДН-2 совместно с Институтом физико-химической биологии имени А.Н.Белозерского МГУ и Институтом биологической физики РАН была начата программа исследований биологических мембран с помощью дифракции нейтронов по времени пролета с применением позиционно-чувствительного детектора, что позволило, в отличие от обычной постановки эксперимента на реакторах с непрерывным потоком, одновременно получать дифракционные отражения при различных длинах волн нейтрона, соответствующих различным углам дифракции. Особенно успешной темой стали исследования структуры липидных мультислоев, в которых определялись толщины липидного бислоя и водной прослойки, места внедрения малых гидрофобных и гидрофильных молекул, кинетика сорбции и десорбции воды и др.

Большой поток нейтронов на реакторе ИБР-2 позволяет эффективно исследовать необратимые процессы в кристаллах. Суть созданного метода, который получил название нейтронографии в реальном времени, состоит в том, что дифракционные спектры от исследуемого объекта измеряются за время заметно меньшее, чем характерное время перестройки его структуры в результате тех или иных процессов. Понятно, что возможности метода во многом зависят от того, насколько малые времена измерения спектров в принципе достижимы. На стационарных источниках нейтронов, в том числе на самом мощном из них - реакторе Института Лауэ-Ланжевена (ИЛЛ), удается набирать необходимую статистику при времени измерения около 1 мин. Первые же эксперименты на ИБР-2 показали возможность улучшить временное разрешение до нескольких секунд. За короткое время была проведена серия экспериментов, в которых удалось получить подробную информацию о структурных перестройках в ходе гидратации компонентов цемента, синтезе из исходных компонентов высокотемпературных сверхпроводников, фазовых переходах в закаленном под высоким давлением тяжелом льде (совместно с Институтом физики твердого тела РАН) и многих других процессах. В модельном эксперименте на ДН-2 удалось впервые в мире зарегистрировать дифракционные спектры от одного импульса мощности источника. Ситуация, когда одной вспышки оказывается достаточно для набора статистики, в принципе позволяет работать с временным разрешением, сразу на три порядка лучшем, то есть ~10-3 с. Эта величина, по-видимому, близка к предельному временному разрешению в нейтронографии необратимых процессов на импульсных источниках нейтронов. Она сравнима с величинами, достигнутыми на сверхъярких источниках синхротронного излучения, и существенно лучше, чем пределы, достижимые на стационарных реакторах.

Одно из важнейших и перспективных направлений нейтронной времяпролетной дифрактометрии связано с использованием высоких давлений при структурных исследованиях. В сотрудничестве с ведущими специалистами в мире в этой области, физиками из Института физики высоких давлений имени Л.Ф.Верещагина (ИФВД) РАН и РНЦ КИ, были развиты методы исследования вещества при высоких давлениях на основе сочетания техники монокристальных наковален и светосильных низкофоновых систем регистрации нейтронов. Использование монокристальных наковален позволяет проводить исследования очень малого количества вещества (объемом до 0,01 мм3), что значительно расширяет возможности изучения монокристаллов новых соединений и материалов. Совместно с РНЦ КИ на реакторе ИБР-2 создан уникальный дифрактометр ДН-12 для исследований при давлениях до 20 ГПа. В настоящее время это самый светосильный дифрактометр в мире для изучения микрообразцов.

Следующим этапом развития времяпролетной дифрактометрии стало создание в 1992 году на реакторе ИБР-2 фурье-дифрактометра высокого разрешения (ФДВР). Второй раз Дубна стала местом реализации на импульсном источнике нового метода в нейтронной дифрактометрии - метода нейтронной фурье-дифрактометрии. В отличие от обычного метода времени пролета, в этом методе фиксируется не время пролета каждого зарегистрированного нейтрона, а вероятность, с которой зарегистрированные нейтроны распределены по времени пролета. Технические проблемы восстановления дифракционного спектра в методе с фурье-прерывателем были решены финскими физиками из Центра технических исследований в Хельсинки, разработавшими обратный метод времени пролета и реализовавшими его в макетном варианте в 1975 году. Первый фурье-дифрактометр для структурных исследований на реакторе непрерывного действия был создан в 1984 году в ПИЯФ РАН.

Вскоре стало ясно, что наиболее адекватным для эффективной реализации метода является импульсный источник нейтронов с большой длительностью импульса, то есть источник типа реактора ИБР-2. В 1989 году Лаборатория нейтронной физики имени И.М.Франка совместно с ПИЯФ РАН и Центром технических исследований Финляндии начала создание фурье-дифрактометра высокого разрешения на реакторе ИБР-2. С учетом опыта, полученного в предыдущие годы в Хельсинки и в Гатчине, удалось успешно завершить проект в середине 1992 года - 11 июня были получены первые спектры.

В настоящее время ФДВР - один из лучших в мире нейтронных дифрактометров, обладающий разрешением на уровне одной десятой доли процента и рекордным потоком нейтронов на образце. ФДВР открывает широкие перспективы для структурных исследований в физике, химии, биологии, материаловедении. Конкретные применения ФДВР включают прецизионные исследования структуры поликристаллов, анализ дифракционных спектров от монокристаллов, если необходимо столь высокое разрешение, и эксперименты по анализу внутренних напряжений в объемных изделиях.

Конструкция ФДВР позволяет проводить эксперименты как с порошками, так и с монокристаллами с относительным разрешением по межплоскостному расстоянию лучше, чем 0,1 процента. Это обстоятельство было в полной мере использовано при изучении явления разделения фаз в сверхпроводниках, привлекающего в настоящее время пристальное внимание и теоретиков, и экспериментаторов. На ФДВР была проведена серия экспериментов с монокристаллами лантанового купрата, в которых удалось наблюдать сосуществование двух разных типов фазового расслоения, возникающих при охлаждении кристаллов. При макроскопическом фазовом расслоении, связанном с диффузией сверхстехиометрического кислорода, в объеме кристалла возникают области (с характерным размером около 1000 A) с разным содержанием кислорода, что проявляется в небольшом, но четко видимом на ФДВР, расщеплении дифракционных пиков. При более низкой температуре в кристаллах возникает дополнительное фазовое расслоение на микроскопическом ( 30 A) уровне, связанное с неоднородным распределением носителей заряда. Явление фазового расслоения типично для электронных систем с сильными корреляциями и исследовалось весьма интенсивно в последнее время. Новые результаты были получены недавно на ИБР-2 для систем с колоссальным магнитным сопротивлением.

В создании ФДВР на ИБР-2 не менее важно еще одно обстоятельство. ФДВР - прибор нового типа для импульсных источников нейтронов. Он открыл совершенно новые возможности для реактора ИБР-2 и фактически вывел его в число лучших источников нейтронов в мире. Его создание повлияло на дальнейшее развитие нейтронных исследований в мире. В нескольких нейтронных центрах открыты проекты создания дифрактометров такого типа. Появился серьезный дополнительный аргумент в пользу источников нейтронов с длинным импульсом (типа ИБР-2). Это направление в настоящее время активно развивается.

Дифрактометры по времени пролета позволяют параллельно с дифракцией получать информацию о рассеянии нейтронов на малые углы. Эта уникальная возможность, также впервые осознанная и реализованная в Дубне, позволяет в реальном времени следить за эволюцией крупномасштабных, размером в десятки и сотни ангстрем, неоднородностей, в том числе за возникающими при фазовом переходе или при твердофазном синтезе зародышами новых фаз. Важнейшей особенностью малоуглового рассеяния является возможность анализа структуры разупорядоченных систем. Этот метод, например, часто является единственным способом получения прямой структурной информации о системах с хаотическим и частично упорядоченным расположением неоднородностей плотности с характерными размерами 10-10000 A; он дает возможность исследовать дисперсную структуру сплавов, порошков, стекол (размер и степень полидисперсности частиц), особенности строения полимеров в различных агрегатных состояниях, весовые и геометрические характеристики биологических макромолекул и их комплексов, биологические надмолекулярные структуры, такие как биологические мембраны и вирусы. Существенное различие длин рассеяния нейтронов водорода и дейтерия, а также возможность избирательного дейтерирования макромолекул и надмолекулярных структур, делает малоугловое рассеяние нейтронов незаменимым методом исследования биологических и коллоидных объектов, полимеров и жидких кристаллов.

Малоугловое рассеяние нейтронов имеет ряд важнейших особенностей, отличающих его от малоуглового рассеяния рентгеновских лучей. Это, прежде всего, определяется общими особенностями взаимодействия нейтронов с веществом: большой глубиной проникновения, зависимостью рассеяния от изотопного состава вещества и от его магнитных свойств. В ЛНФ ОИЯИ установки малоуглового рассеяния по методу времени пролета были введены в строй сначала на реакторе ИБР-30, а затем и на высокопоточном импульсном реакторе ИБР-2. Сейчас этот спектрометр называется ЮМО - в честь Ю.М.Останевича и является практически единственной установкой малоуглового рассеяния нейтронов в России, обеспечивающей широкий круг систематических исследований в различных областях физики конденсированного состояния вещества, физико-химии и биологии на мировом уровне. Более 50 процентов экспериментов на установке выполняются зарубежными исследователями или в тесном сотрудничестве с ними.

Примером применения малоуглового рассеяния нейтронов являются исследования полиэлектролитов, то есть макромолекул, содержащих группы атомов, которые способны, в определенных условиях диссоциировать, образуя заряженный полиион и малые противоионы. Возникающие на макромолекуле заряды меняют как ее конформацию, так и свойства самого растворителя. Интерпретация результатов нейтронных экспериментов оказалась возможной на основе представления о гидратной оболочке, окружающей полиион. Толщина оболочки соответствует мономолекулярному слою воды с плотностью, превышающей плотность нормальной воды на 10 процентов. На спектрометре малоуглового рассеяния нейтронов на ИБР-2 был получен ряд рекордных результатов, в частности, по измерению радиусов инерции малых молекул. Такие эксперименты нелегко реализовать из-за того, что сечение рассеяния каждой одиночной частицы падает как квадрат объема. Однако применение методики изотопного замещения и специальной процедуры измерения спектров позволили получить уникальные результаты для молекул, имевших радиус инерции всего 3 A. Например, удалось выяснить, какие структурные изменения происходят в водных растворах тетраметилурии.

В последние годы возможности спектрометра ЮМО были эффективно использованы при решении актуальных задач биофизики, физики полимеров, магнитных жидкостей.

Если угол падения нейтронов на образец уменьшать, то при достижении некоторого критического значения наблюдается полное (зеркальное) отражение. Измеряя зависимость коэффициента отражения от длины волны, мы получаем информацию о кристаллической и магнитной структуре поверхностей и многослойных структур. В этом состоит нейтронная рефлектометрия. Дубна - единственное место в нашей стране, где уже более 20 лет развивается нейтронная рефлектометрия и в настоящее время имеется два рефлектометра с поляризованными нейтронами.

Спектрометр с поляризованными нейтронами СПН был одной из первых установок, начавших работать на реакторе ИБР-2. СПН создавался совместно с физиками из университета в Магдебурге. Оригинальной составляющей СПН был спин-флиппер, предложенный Д.А.Корнеевым. Спин-флиппер Корнеева с протяженной рабочей частью в вертикальном направлении для немонохроматических пучков полностью использует сечение пучка и тем самым значительно повышает светосилу. C начала работы реактора ИБР-2 на СПН развивался метод деполяризации нейтронов. Наиболее интересные научные результаты с помощью этого метода были получены при исследовании смешанного состояния в высокотемпературных сверхпроводниках. Впоследствии на СПН стала применяться рефлектометрия с поляризованными нейтронами.

Нейтронная рефлектометрия - наука молодая, как метод измерений она начала активно развиваться с начала 80-х годов, и физики ЛНФ были среди пионеров. Одним из новых эффектов, обнаруженных при исследовании отражения поляризованных нейтронов от магнитных сред, был эффект расщепления пучка. Теоретически этот эффект был предсказан В.К.Игнатовичем при обсуждении проблемы поляризации ультрахолодных нейтронов. На основе эффекта переворота спина в стоячей волне был предложен новый метод исследования слоистых магнитных структур. С использованием периодических наноструктур создается резонансное усиление поля стоячих нейтронных волн. Измерение переполяризации нейтронов на границах магнитнонеколлинеарных слоев позволяет с большой точностью измерять профиль намагниченности в слоистых структурах. Недавно физикам ЛНФ совместно с коллегами из ПИЯФ РАН, ИФМ УрО РАН и ИЛЛ удалось учесть эффекты незеркального отражения при отражении поляризованных нейтронов от слоистых структур. В результате впервые экспериментально наблюдался эффект неоднородного скашивания спиновой конфигурации в основном состоянии антиферромагнитно связанной многослойной структуры в магнитном поле.

Спектрометр СПН в последние годы был реконструирован и на его месте в 2002 году создан новый прибор РЕМУР, на котором можно проводить эксперименты по рефлектометрии и малоугловому рассеянию поляризованных нейтронов. В 2002 году был завершен также первый этап создания рефлектометра РЕФЛЕКС. Этот рефлектометр отличается высоким угловым разрешением, что делает возможным измерение детальных особенностей в поведении кривой зеркального отражения в широком спектральном интервале.

С самого начала работы ИБР-2 на нем проводились эксперименты, имеющие прикладной характер. В 1990-х годах основные усилия были сосредоточены на изучении текстур горных пород и внутренних напряжений в объемных изделиях, а, начиная с 2000 года, акцент в прикладных исследованиях сделан на работы, представляющие интерес для атомной науки и техники. Эти работы связаны с исследованием структуры и свойств конструкций и конструкционных материалов для реакторов, структурными исследованиями материалов, испытавших радиационные повреждения, количественным анализом текстур для моделирования процессов в геоматериалах при высоких давлениях и температурах для выработки оптимальных критериев для проектирования и строительства ядерных объектов и т.д. Такого рода работы ведутся на дифрактометрах высокого разрешения ФДВР и ЭПСИЛОН и текстурном дифрактометре СКАТ. На ФДВР изучаются внутренние напряжения в объемных изделиях, композитных и градиентных материалах. Для этого приобретены или созданы специальные устройства, такие как тензорный сканер на основе гониометра фирмы HUBER, нагрузочная машина, широкоапертурные коллиматоры. Результаты, полученные в нейтронных экспериментах, дополняются данными ультразвуковых и магнитных исследований и расчетами. На СКАТ многие текстурные эксперименты ведутся в специальной камере при одновременном воздействии деформирующего усилия и температуры от 20 до 620o С.

Итак, более чем за 40 лет работы импульсных реакторов в ОИЯИ сформировалась научная школа нейтронографии по времени пролета, которая определила развитие этой науки в мире по целому ряду направлений. Источники нейтронов ОИЯИ открыты для всех исследователей и с каждым годом привлекают все больше пользователей не только из физических научных центров, но и центров биологии, химии, геологии, материаловедения и других наук. Причем доля экспериментов "нефизического" профиля возрастает. Важную роль в процессе привлечения научных центров к нейтронным исследованиям играет так называемая программа пользователей. Ее суть состоит в том, чтобы дать возможность специалистам сторонних организаций получить возможно более широкий доступ к экспериментальным установкам. Научные комитеты по направлениям исследований производят отбор поданных на эксперименты предложений. Например, на реакторе ИБР-2 экспериментаторы из почти 30 стран ежегодно выполняют около 300 экспериментов. На долю ЛНФ приходится около 30 процентов пучкового времени. Около 35 процентов пучкового времени используют ученые из более чем 20 научных институтов России.

Такая организация работ привлекает молодежь. ОИЯИ активно сотрудничает с ведущими вузами страны, с 1961 году в Дубне работает филиал физического факультета МГУ имени М.В.Ломоносова, в 2000 году в МГУ была открыта кафедра нейтронографии, которая базируется в ЛНФ, интеграция с высшей школой организуется также через Межфакультетский центр "Строение вещества и новые материалы" МГУ и Учебно-научный центр ОИЯИ. Ежегодно на базе ОИЯИ обучаются десятки студентов. Регулярно проводятся научные школы и конференции.

Все это позволило в полной мере реализовать творческое сотрудничество ведущих научных организаций стран-участниц ОИЯИ в развитии новых методов нейтронографии, которые вывели ОИЯИ на передовые рубежи в области нейтронных исследований вещества.